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有人说，“这可能是近代中国最直率，最能体现知识分子气节的辞职书。”
两天以后，他在多报刊出不再到校视事的启事，随即离开北京。紧接着，就发表了那篇著名的《不合作宣言》。
此宣言刊发在1月25日的《申报》上，其中说到：“止见他们一天一天的堕落：议员的投票，看津贴有无；阁员的位置，禀军阀意旨；法律是舞文的工具；选举是金钱的决赛；不计是非，止计利害；不要人格，止要权利。这种恶浊的空气，一天一天的浓厚起来，我实在不能再受了国务员匆匆的提出再议的请求，又立刻再剥夺未曾证明有罪的人的自由，重行逮捕。而提出者又并非司法当局，而为我的职务上天天有关系的教育当局，我不管他们打官话打得怎么圆滑，我总觉得提出者的人格，是我不能再与为伍的。”
一位哲人说过：“没有正义的地方没有自由，没有自由的地方也就没有正义。”
蔡元培两次最著名的辞职，诞生了两篇杰出的宣言：《不合作宣言》和《不愿再任北京大学校长的宣言》。
他1919年6月15日发布的《不愿再任北京大学校长的宣言》中说：“我绝对不能再作不自由的大学校长：思想自由，是世界大学的通例。德意志帝政时代，是世界著名专制的国家，他的大学何等自由，美法等国，更不必说了。北京大学，向来受旧思想的拘束，是很不自由的。我进去了，想稍稍开点风气，请了几个比较的有点新思想的人，提倡点新的学理，发布点新的印刷品，用世界的新思想来比较，用我的理想来批评，还算是半新的。在新的一方面偶有点儿沾沾自喜的，我还觉得好笑。那知道旧的一方面，看了这点半新的，就算‘洪水猛兽’一样了。又不能用正当的辩论法来辩论，鬼鬼祟祟，想借着强权来干涉。于是教育部来干涉了，国务院来干涉了，甚而什么参议院也来干涉了，世界有这种不自由的大学么？还要我去充这种大学的校长么？”
有人评论说：“透过蔡元培的辞职和宣言，我们清晰地看到，蔡元培是中国近现代史上一位真正具有思想精神大格局的人。有了这种精神大格局，相比之下，中国最顶尖的北京大学校长的位置也显得那么小，而一个公民的人身权利则是那么大。只有具有思想精神大格局的人，才是大思想家大教育家大实践家，才是具有宽阔视野博大胸怀和博大人格的大写的人；只有这样的人，才有深刻的使命感危重的责任感，才有人格大魅力，才有人间大眼界，才有人生大愤怒，才有人世大救续。
“人生之大愤怒，是与“小愤怒”有巨大区别的，它不是为自己的愤怒而“愤怒”，它也并不需要声嘶力竭，而是一种清醒的思考一种透彻的说理一种沉郁的情感，更重要的是，它是一种身体力行无所畏惧义无返顾的自身行动。而对于那些没有精神大格局稀缺人生大愤怒的人来说，是不会有这种大救续的行动的，而是安稳安舒安耽地靠坐在金贵的宝椅上安享着安乐的。
“没有个人的自由，就没有公众的自由；没有个人的利益，就没有公共的利益；没有个人的权利，就没有大众的权利；没有个人的公正，就没有社会的公正；没有个人的平安，就没有国家的平安。为一个人争公民权利而辞去北大校长之职，正是蔡元培的伟大之举，是他伟大人格的体现。这就是用人格创造人格用人格创造公正用人格创造权利用人格创造自由。”
蔡元培的这次辞职社会反响很大，舆论强烈，彭允彝也因此下台。总统黎元洪出面挽留蔡元培，他辞职不成，但不再到校，由蒋梦麟代理。有意思的是，北洋政府始终没有免他的职。
在蔡元培看来，一个政府到了不可救药的地步，有德能的人就应离他而去，这既是不合作。持不合作立场的人多了，政府自然也就只能走向垮台。
他曾在很多场合宣扬这个道理，此刻，正躬身实践其“不合作主义”了。这是一个正直的人在愤世嫉俗时所做的选择。不论外界舆论如何评判此举，北方的胡适撰文称许也罢，南方的陈独秀指责消极也罢，这一次蔡元培看来是下定了决心，高蹈远引了。
北大师生的的“驱彭（允彝）挽蔡，北京政.府的被迫挽留，只不过使他又保留了几年的校长名义，而北京大学的”蔡元培时代”，至此则是无可挽回的结束了。