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重要的学术意义，这使他在此后的修志活动中能够密切结合史学研究，为建立自己的方志学及史学理论开拓了广阔前景。
接下来，章学诚于乾隆二十九年（1764年）参与《天门县志》的编纂；还提出关于修志的具体意见，题为《修志十议》。可以看出，他在编修方志的领域里已经有了较高的学术造诣。
乾隆三十二年（1767年）秋，章学诚曾一度打算“屏摄一切，发愤为决科计”，但迫于生计，还是接受了修撰《国子监志》的委任。但章学诚从进入志局起，便感到处处受牵制，难以施展自己的才干。尤其令他气愤的是，志局监领嫉贤妒能，倚仗自己手中的权力，颠倒是非，排挤和打击真才实学之士。为了生活，章学诚忍了一段时间，但终于愤然离开。
乾隆三十三年（1768年），章学诚父亲卒于应城，全家十七八口皆来北京，他只得写信请求老师朱筠帮助寻求编书之职，信中有言“此直生死之关，夫子大人，当有以援之”????。????其境遇窘迫的程度可以想见。
乾隆三十七年（1772年）起，章学诚开始撰写《文史通义》，20余年从不中断。还应聘纂修过和州、永清县、亳州、常德府和荆州府等地方志，参与《湖北通志》的修订。
乾隆三十八年（1773年），他应和州（今安徽和县）知州刘长城之聘，主持编修《和州志》，根据和州旧志提供的资料，广泛搜求文献，用一年多时间撰成四十二篇，并辑为《和州文征》八卷。这次编修方志的活动，对于奠定章学诚的学术基础作用很大。
在修志期间他的一封书信中，曾经言道“检点前后，识力颇进”，“思敛精神为校雠之学，上探班、刘，溯源官礼，下该《雕龙》《史通》，甄别名实，品藻流别，为《文史通义》一书”????。
据章学诚后来回忆，他二十三、四岁时就产生了史书“于儒林、文苑之外，更当立史官传”????的设想，但仅在《和州志前志列传》序例中才将这一设想阐发为考述史学源流的主张。他认为，史官传的内容应当“申明家学”，“以书为主，不复以一人首尾名篇”????，即不仅记述史家生平事迹，尤其应记述其史著的取材、编写、传布及后人攻习的情况。对于一代之史而有多家著述者，要“条别诸家体裁，论次群书得失，萃合一篇之中”????。这种主张包含了倡导记述史学史、研究史学史的思想萌芽，是十分可贵的创见。
乾隆四十二年（1777年），章学诚曾短期充任定州（辖境约当今河北省定县、曲阳、深泽三县）定武书院主讲。五月应永清（今河北永清县）知县、挚友周震荣之聘编修《永清县志》，至乾隆四十四年（1779年）七月成书。其体例与《和州志》最明显的区别就是立吏、户、礼、兵、刑、工六书。
这“六书”皆为汇编档案簿籍而成，便于保存历史资料，但却不能成为具有特见的、精炼的著述，正如后来他自己所说的：“永清全志颇恨芜杂”????。这促使章学诚继续对解决方志学术性与资料性的矛盾进行探索。此年，章学诚还著成《校雠通义》四卷，这是与《文史通义》相并称的重要著作。
编修《永清县志》期间，章学诚在科举考场时来运转。乾隆四十二年（1777年）秋，应顺天府乡试中举，次年中进士。但他“自认迂疏”，不具备做官的素质，始终未敢入仕。
这样一来，《永清县志》成书之后，他仍然过着漂泊客游的生活，几年内穷愁潦倒、十分困苦。
乾隆四十六年（1781年）赴河南谋事不成，归途遇盗，行李及所存著述被抢劫一空。后来借朋友录存的别本重抄，但终不能复其全貌，其中《校雠通义》佚失第四卷，尤为可惜。出于生计，章学诚先后在肥乡（今河北肥乡县）清漳书院、永平县（今河北卢龙）敬胜书院、保定（今河北保定）莲池书院主讲。
在清漳书院，他向学生提出关于学习志向的策问：“举业将以应科目也，假使诸生亦已登进士第，无所事举业矣，遂将束书而不观耶？抑将尚有不能自已者耶？”他指出：“学亦不当专为举业。”????表明章学诚自己虽然很热衷于科举功名，但仍将学术研究作为矢志不移的抱负。
在敬胜书院主讲期间，全家迁至永平，此后其家口常随其谋业地点的变更而流徙不定。
乾隆四十八年（1783年），章学诚客寓北京，身患重病。幸亏同乡邵晋涵将他接至家中，延医治疗，得以不死。
邵晋涵也是一位著名学者，自十几年前与章学诚相识后，两人意气相投，这次病中，“常与论学，每至深夜”。两人皆有意重修《宋史》，章学诚明确提出要将“以班马之业而明程朱之道”作为立言宗旨????。此年，他的著述中一个值得注意的特点，就是较为深入地从哲理上探讨学术源流和治学风格问题，写出了《言公》《诗教》《与朱沧湄中翰论学书》等重要论著。
乾隆五十二年（1787年）冬，章学诚谒见河南巡抚毕沅，受到厚遇。次年初，由章学诚主持开局编辑《史籍考》。
编辑此书是章学诚的一大学术宿愿，目的是全面整理、总结历代史籍。但此举规模宏大，非一人所能胜任。此时依傍毕沅，人力、物力皆为充备，著名学者如洪亮吉、孙星衍、武亿等人均被邀请参与。除主持编辑《史籍考》外，章学诚还被安置于归德府（府治在今河南商丘）文正书院主讲，他用余暇重新修订了《校雠通义》一书。经过这次精心更定，章学诚的目录学思想在此书中得到了更加充分的表达。
由于毕沅赴任湖广总督，章学诚随即失去文正书院讲席，携家离开河南。从乾隆五十三年（1788年）下半年到次年上半年，他辗转于安徽亳州（今亳县）、太平（今太平县）、安庆之间，虽一时困厄，但学术上进展很大。乾隆五十四年（1789年）四月十一日至五月初八，近一个月之内著文二十余篇，从哲理上探索学术史、治学宗旨、治学途径和学风问题，将自己的主张予以理论性的论证和阐发，其中《原道》《原学》《经解》《博约》《史释》等篇，皆为《文史通义》中的精粹。
乾隆五十四年（1789年）秋，章学诚应知州裴振的邀请编修《亳州志》，次年二月撰成。他自己对《亳州志》十分满意，认为“近日撰《亳州志》，颇有新得……义例之精，则又《文史通义》中之最上乘也”????。从此，他确立了方志立“三书”的体例，即“志、掌故、文征各成一书，相互辅佐，志的部分体现作者的别出心裁，掌故收编一方典章，文征汇集一方文献”，从而解决了方志学术性与资料性的矛盾。这样，章学诚的方志学理论已趋于成熟。
《亳州志》修成的当年，章学诚离亳州赴武昌，依附毕沅继续编辑《史籍考》，并参与了毕沅《续资治通鉴》的编纂。从乾隆五十五年（1790年）至乾隆五十七年（1792年），《答客问》《史德》《方志立三书议》《书教》等接踵而成，标志着章学诚已形成自己的史学理论体系。
章学诚还乡时已经五十七岁，离乡四十余年，历尽艰辛。家中没有什么资产，只是“藏书甚富”而已。
但他并未从此居家过安定生活，不久又出游扬州、安庆、桐城等地，其中一个重要的目的就是想寻取支持以便完成《史籍考》。
这部巨著在湖北武昌借助毕沅之力，已完成十之八九，因毕沅遭贬谪而中断。嘉庆三年（1798年），他在杭州靠谢启昆支持重新修订，编成三百二十五卷，但此书终于未能流传，仅有草创时的《论修史籍考要略》和成书时的《史考释例》二文以及《史籍考总目》留存至今。
嘉庆五年（1800年），章学诚因眼病失明，仍坚持著述，直至病逝。